臭氧- uv深度氧化法去除消毒副产物前体外文翻译资料

 2023-09-11 15:50:16

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臭氧- uv深度氧化法去除消毒副产物前体

摘要

对臭氧(O3)、紫外线照射(UV)和臭氧-UV联合高级氧化工艺(AOP)去除原地表水样品中2类消毒副产物(DBP)前体的效果进行了评价和比较。测量了三卤甲烷和卤乙酸的生成电位。为了研究臭氧和紫外线的去除动力学，进行了实验室批量实验。结果表明，臭氧-紫外AOP联合处理效果优于臭氧或紫外处理。臭氧-紫外AOP能够在臭氧剂量为0.62 0.019 O 3/mg和紫外剂量为1:61Ws/cm2的情况下，能够将来自原始水源的有机碳总量的50%转化为有机碳。另外，在臭氧和紫外剂量相同的情况下，O3-UV AOP可使三卤甲烷的生成电位降低约80%，卤乙酸的生成电位降低约70%。

关键词: 无机酸；臭氧；紫外线；高级氧化工艺；天然有机物

1. 介绍

氯作为一种消毒剂，已广泛应用于水传播的病原体的消毒。氯能灭活多种病原体，其作用相对持久。此外，人们普遍认为对饮用水进行氯化处理在技术上是简单和廉价的。然而，使用氯作为消毒剂的一个主要缺点是，它可能与原水源中存在的自然发生的有机物(NOM)发生反应，形成若干个消毒副产物。其中一些dbp与癌症和生殖缺陷有关(美国环境保护局，1998,2003)。由于这些健康问题，许多司法管辖区规定了处理过的饮用水中可存在的DBPs的最大允许浓度。美国环境保护局(2003)规定了三卤甲烷(THMs)和卤乙酸(HAAs)这两种最普遍的dbp的最高水平。因此，供水商面临的挑战是对其原水进行充分消毒，同时确保在处理后的水中形成的DBPs浓度低于允许的水平。消毒和DBPs之间的这种平衡迫使许多公用事业公司评估其现有处理技术以满足日益严格的DBPs监管限制的能力。

在饮用水处理过程中，有两种方法可以减少DBPs的形成。第一种方法包括在加氯作为“二次”消毒剂之前，使用非氯为基础的消毒过程作为“一级”消毒剂。整体消毒效率保持不变，但所需氯量明显减少。因此，形成的DBPs数量相对较低。第二种方法是通过化学和物理过程(例如混凝/絮凝和过滤)的结合，在氯化前减少原水中NOM的数量。

另一组可能用于减少DBPs形成的技术是高级氧化过程(AOPs) 。在AOPs中，羟基自由基(OH)形成。这些自由基具有极强的活性，能够氧化原水源中存在的一些NOM (Langlais et al.， 1991;Gottschalk等，2000)。因此，AOPs被证明可以降低原水的总有机碳(TOC)浓度和三卤甲烷形成电位(THMFP) (Amirsardari et al.， 2001;Kusakabe等，1990;Sierka和Amy, 1985;1982;Peyton et al.， 1982)。然而，关于AOPs对原水中卤乙酸形成电位(HAAFP)的影响的信息有限。此外，关于AOPs处理原水过程中TOC浓度降低和DBP生成电位降低的动力学研究很少。

生成OH最常见的过程是使用臭氧-紫外线(O3-UV)、过氧化氢-紫外线(H2O2-UV)和过氧化氢-臭氧(H2O2-O3)等复合催化氧化剂(Gottschalk et al.， 2000)。虽然上述3个过程都可以产生OH，但是O3-UV过程提供了每个氧化剂最大的OH产量(Gottschalk et al.， 2000)。因此，本研究选择了O3-UV AOP生成OH的方法。

本研究的总体目标是评价O3-UV AOP在降低原始饮用水源DBP生成潜力方面的有效性，特别是THMFP和HAAFP。为了解决这个问题，我们测定了与TOC、THMFP和HAAFP降低相关的动力学。并与臭氧和紫外线处理同一原始水源的结果进行了比较。

2. 材料和方法

2.1源水特征

原始水源取自西摩水库，该水库位于西孟加拉邦一个受保护的山区分水岭加拿大BC省北温哥华。该水库占地约1.8万公顷，为大温哥华地区(GVRD)提供了约40%的总供水。典型的沿海山区，水库是由降水和融雪补给的。结果,原始源水的特征是一个相对较低的pH值范围(年平均数为6：4，幅度为6.1至6.9),较低碱度(年平均数3：6毫克/升 范围为2.2-5.5毫克/升)、低浊度(年平均为0.81NTU，范围为0.30-3.3NTU)和较低的总有机碳含量(每年平均为1.9 mg / L,范围1.3 - 3.2 mg / L)(大温哥华地区地区,2003)。

2.2实验仪器

本研究中使用的实验室规模批量AOP装置示意图如图1所示。它包括一个接触器(反应器槽)，一个环形紫外线反应器，一个臭氧发生器，一个循环回路和一个废气收集系统。接触器为有机玻璃罐，工作容积6.2L(直径0.115m，高度0.6m)。环形紫外反应器为玻璃管(直径0.045m，高度0.28m)，其中装有低压紫外灯(Trojan Inc.)，封装在有机玻璃套管(直径0.024m，高度0.28m)内，净工作容积为0.3 L，由research radiometer sensor (International Light Model SED240)测量。臭氧发生器(Azcozon vmu -4)利用压缩空气(Praxair)通过电晕放电产生臭氧。臭氧以0.29L/min的流量在5 psig的压力下通过臭氧接触器的底部，使用细气泡扩散器，产生臭氧的速率为12.4 0.2mg=min。循环回路利用泵(Masterflex)和尼龙软管(0:2500 OD)，以1 L/min的速度将接触器底部的水循环至环形紫外反应器，再循环至接触器顶部。采用两个碘化钾(KI)捕集器串联，有效地收集了接触器尾气中残留的臭氧。

仅考虑臭氧处理时，将紫外光灯从上述实验装置上取下。当仅考虑紫外线处理时，除了臭氧发生器的电源中断外，操作条件与上述AOP的操作条件相似。

图1所示。实验室规模批处理设备示意图。

2.3实验设计与分析方法

实验采用批处理方式，将6.2L常温(20摄氏度)的原水泵入接触器中，0.3L泵入紫外反应器中，在规定的时间内进行处理。3种处理分别为臭氧、UV和O3-UV AOP。每次处理连续0、5、10、30和60分钟。每批运行(结合处理和持续时间)重复3次，以检查一致性。

每批运行完成后，立即从接触器中提取0.04 L的样品，并使用靛蓝比色法4500-O3B (APHA, AWWA和WEF, 1992)分析残余水中臭氧浓度。取样品进行臭氧水样测量后，接触器内的水通过向接触器内喷气15min，使残余臭氧淬灭。淬火后一步,大量的水从接触器收集的样本和分析对pH值(贝克曼F44 pH计),TOC浓度(方法5310 c(APHA美国自来水厂协会(AWWA和世界经济论坛1992)使用Dohrman凤凰8000 UV-Persulfate分析仪),UV254吸光度(方法5910 b(APHA美国自来水厂协会(AWWA和世界经济论坛,1992年)和液体Unicam UV 300紫外可见光谱仪)和菲律宾形成势(方法5710 b(APHA美国自来水厂协会(AWWA和世界经济论坛,1992))。以254nm处的紫外吸光度作为替代参数，监测纳米纳米在处理过程中化学结构的变化。UV254吸光度在治疗期间的变化表明UV254吸光度的变化某些DBP前体在水中的芳香性(Amy et al.， 1986;Reckhow, 1999)。

按照5710B方法(APHA, AWWA和WEF, 1992)，将用于测量DBP形成电位的样品氯化并在中性pH下孵育。在每个样品中加入次氯酸钠(漂白剂)形式的氯。维持10-20mg /L的氯残留，确保氯不是速率限制因子。然后将氯化样品在Innova 4230冷藏培养箱摇床(New Brunswick Scientific) 25 C下孵育8 2天(标准方法5710B;APHA, AWWA和WEF, 1992)。孵育期结束后，对氯化样品进行三卤甲烷(THMs)和卤乙酸(HAAs)的分析。由于原水中溴化物浓度无法检测，所以只挑出氯化化合物进行测量。值得注意的是，由于氯的高剂量，这种方法往往高估了DBP的数量形成的比较，可以在一个实际的分配系统。因此，本研究的结果是最坏的情况。

THM分析采用惠普6890系列气相色谱仪，配有Ni63电子捕获检测器和惠普7673自动采样器。预提纯的氦气将挥发样品通过28m(长度)

0:53mm(ID) 3mm(膜厚)毛细管柱(DB624, J amp; W Scientific 125-1334)置于GC烘箱内，受以下温度程序的影响:喷射器式无裂设置为90c;260c电子捕获检测器;炉初温度（30℃, 3min, 5c, ramp at 5c, to the final temperature of 90 C.氯仿(CHCl3)是唯一采用液-液萃取气相色谱法从水样中分离得到的THM (APHA, AWWA and WEF, 1992)。这是预料之中的，因为如前所述，西摩水库的原水不含任何可测量的溴浓度。

采用HAAs法测定氯化样品中单氯乙酸(MCAA)、二氯乙酸(DCAA)和三氯乙酸(TCAA)的浓度。由于西摩水库的原水不含溴，预计不会出现其他哈斯。这3种化合物的总浓度称为HAA3浓度。这些化合物的提取和甲基化是按照环境保护局(EPA) 552.2方法进行的(Munch et al.， 1995)。以MBAA为替代物，以1,2-二溴丙烷为内标。提取物采用惠普6890系列气相色谱系统进行分析，该系统配有惠普5973质量选择检测器和惠普6890系列自动采样器。30 m 0:25mmeth;IDTHORN;0:25mm(膜厚度)毛细管柱(DB5MS,5%苯基甲基硅,J amp; W科学)是使用。采用了类似于Xie(2001)所描述的改进的温度程序，结合质谱的单离子监测。温度在200 C程序利用一套离了喷射器注射2毫升,一个初始GC烤箱温度35度保持10分钟,最初的5 C =坡道分钟5分钟和5分钟,和最后一个坡道10 C =最小的最终温度70 C。

2.4臭氧及紫外线剂量

根据臭氧需求/需求-半贴片法2350E (APHA, AWWA和WEF, 1992)确定KI阱中收集的臭氧总质量。根据产生臭氧的质量、接触器中剩余臭氧的质量和KI阱中收集的臭氧的质量，利用以下表达式确定处理过程中的臭氧消耗量:

(1)

式中，Mproduced为生成O3的总质量，由臭氧发生器预先确定的臭氧生成速率乘以实验持续时间确定;Maqueous表示水样中溶解的O3的质量，实验结束后立即用Method 4500-O3B (APHA, AWWA and WEF, 1992)进行测量

表示“行为”;mgas表示在实验过程中KI阱中收集的过量O3 off-gas的质量(方法4500-O3B;APHA, AWWA和WEF, 1992);和样品的体积V样本是整个系统的工作容积(V样本frac14;6:2L臭氧治疗和V样本frac14;6:5L紫外线和O3-UV AOP治疗)。

表1列出了单独臭氧处理的臭氧消耗和相应的实验时间。请注意，臭氧消耗值表示为3组批处理运行的平均标准差。

治疗期间的UV剂量用以下表达式确定:

(3)

其中ET为实验持续时间，V为体积。UV反应器的体积为0.3 L，整个系统的工作体积为6.5 L。

臭氧消耗和紫外线剂量的计算如Eqs所示。(1)和(2)分别用于O3-UV AOP。表2列出了相应的臭氧消耗和紫外线剂量作为实验持续时间的函数。

表1

臭氧消耗作为臭氧处理的实验时间的函数

表2

臭氧-紫外处理实验次数对应的臭氧消耗和紫外剂量

3.结果与讨论

紫外线照射治疗的影响可以忽略不计在TOC浓度、UV254吸光度,氯仿和HAA3形成潜力eth;021:6Ws = cm2THORN;紫外线剂量检查的范围。这些结果如图2-5所示。这些观察结果与文献(Legrini et al.， 1993;Malley Jr.等，1995)。其他研究报告TOC浓度显著降低(Li et al.， 1996;Kleiser和Frimmel, 2000;汤姆逊等，2002)，THMFP (Li等，1996;Kleiser和Frimmel, 2000)，和UV254 (Thomson et al.， 2002)在UV照射处理过程中。然而，这些调查使用了高得多的紫外线剂量，从13到288Ws=cm2不等。用于饮用水处理的典型紫外剂量约为4:0 10 2Ws=cm2，以实现大多数细菌、病毒、原生动物和噬菌体的2-log灭活(Masschelein, 2002;美国环境保护局，2003年;谢,2004)。

臭氧处理本身对TOC浓度的影响很小，如图2所示。然而，如图3所示，臭氧处理过程中UV254的吸光度迅速下降。THM和HAA的形成电位确实发生了快速的降低，如图4和图5所示。

治疗时间(分钟)

图2所示。紫外线(.)、O3 ( )和O3-UV()处理。虚线代表紫外线处理数据的最佳拟合估计值。虚线表示O3处理数据的最佳拟合估计值。实线表示Eq.(7)对O3-UV AOP处理数据的最佳拟合。误差条表示重复测量的标准差。

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