热活化过硫酸盐预氧化与氯胺化耦合控制CX3R型DBP的生成Aihong Zhang a, b, 1 , Feifei Wang c, 1 , Wenhai Chu a, b, * , Xu Yang外文翻译资料

 2022-08-02 12:25:16

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热活化过硫酸盐预氧化与氯胺化耦合控制CX3R型DBP的生成Aihong Zhang a, b, 1 , Feifei Wang c, 1 , Wenhai Chu a, b, * , Xu Yang

a, b , Yang Pan d, Huifeng Zhu e

  1. 国家污染控制与资源再利用重点实验室，中国科学院可持续城市水系统国际联合研究中心，同济大学环境科学与工程系，上海，200092
  2. 上海市污染控制与生态安全研究所，教育部长江水环境重点实验室，上海，200092，中国
  3. c上海大学环境与化学工程学院，上海，200444
  4. 南京大学环境学院污染控制与资源再利用国家重点实验室，南京，210023，江苏
  5. 上海市供水调度监控中心，上海，200002

摘要

氯胺消毒剂能降低含碳DBPs（C-DBPs）的形成，但能促进含氮DBPs（N-DBPs）的形成，后者具有更强的细胞毒性和遗传毒性。为了控制C-DBPs和N-DBPs的生成和降低其毒性，本研究提出了热活化过硫酸盐预氧化和后氯胺化（TA/PS NH2Cl）的组合方法。比较了TA/PS-NH2Cl工艺和单独氯化（Cl2）工艺下三卤甲烷、卤乙酸、卤醛、卤乙腈、卤硝基甲烷和卤乙酰胺（统称为CX3R型DBPs）的形成、形态和毒性，单独氯胺化（NH2Cl）和热活化过硫酸盐预氧化-后氯化（TA/PS-Cl2）耦合。 结果表明，氯胺化可以减少C-DBPs和总有机卤素（TOX）的生成，增加N-DBP的生成，TA/PS预处理工艺的引入使C-DBPs和TOX的生成略有增加，但大大减少了毒性较高的N-DBPs和毒性较大的溴化CX3R型DBPs的生成比他们的氯化类似物有毒。通过综合毒性计算，观察到在TA/PS-NH2Cl过程中，CX3R型DBPs的细胞毒性和遗传毒性风险均明显低于Cl2、NH2Cl和TA/PS-Cl2过程。综上所述，TA/PS-NH2Cl工艺是一种综合控制CX3R 型DBPs形成及其毒性的潜在有效方法，考虑到TA/PS预氧化产生的溴酸盐，可用于处理不含溴化物或低溴化物的原水。该研究可为全球变暖背景下的DBP控制提供一种可行、经济的方法

关键词：CX3R型消毒副产品、含氮消毒副产品、热活化过硫酸盐预氧化 、氯胺化、饮用水

1.引言

饮用水氯化处理是20世纪公共卫生领域的一项重大成就（Richardson，2003），因为它可以通过消除水传播病原体有效地降低饮用水的微生物风险（Sedlak和von Gunten，2011）。然而，消毒剂与天然有机物之间的反应（NOM）、源水中的人为污染物或卤化物离子将通过产品（DBPs）产生非预期和不良的消毒（Richardson等人，2007），这些消毒与不良健康影响有关，包括癌症诱导和不良妊娠结局（Plewa和Wagner，2015）。自1974年发现氯仿（CF）以来（Bellar等人，1974），以及1979年，当美国环境保护署（EPA）对饮用水中的三卤甲烷（THMs）进行监管时，DBPs的控制已成为一个焦点，迄今已确定超过700个DBPs（Richardson，2005；Richardson 等.，2007；Onstad 等.，2008；Pan 等.，2016；Han 等.，2017；Zhang 等.，2018a）。 DBPs一般可分为含碳DBPs（C-DBPs），如最常见的三卤代甲烷、卤乙酸（HAAs）和甲醛（HALs）和含氮二溴联苯（N-DBPs），通常包括卤乙腈（HANs）、卤硝基甲烷（HNMs）以及卤乙胺（HAMs）。由于其相似的分子结构，这些DBP被鉴定为CX3R 型DBP（XŘH，Cl，Br或I）（Hou等人，2018；Yao等人，2018；Ding等人，2019）。CX3R型DBPs的分子结构见表S1。毒理学研究表明，N-DBPs的细胞毒性和遗传毒性高于C-DBPs（Muellner等人，2007年；Plewa等人，2008b），其前体由于藻类水华和废水排放的增加而在源水中增加（Shah 米奇，2012年）。综合控制这些含碳含氮的CX3R型DBPs已成为保障饮用水安全的重要课题。

为了减少调节C-DBPs的形成，选择氯胺化代替氯化，因为研究发现，典型的C-DBPs，如THMs和HAAs，在氯胺化过程中的浓度低于氯化过程中的浓度。一项研究发现，使用氯胺化的处理工程通常可以达到欧洲规定的100毫克/升的THM限值，而使用氯气时则要困难得多 （Goslan等人，2009年）。然而，由于氯胺可作为形成N-DBPs的氮源，氯胺化可促进N-DBPs的形成（Yang等人，2010；Shah和Mitch， 2012年；Chu等人，2016d）。因此，在用氯胺化法减少C-DBP生成时，抑制N-DBP生成的方法有待探索。

高级氧化工艺（AOP）在水处理方面已经发展了很多（Comninellis等人，2008年；Sires等人，2014年；Loeb等人，2018年），研究发现AOP可以作为一种预处理方法，有效地控制N-DBP的形成，如HANs、HAMs和HNMs（Chu等人，2015年；Xie等人，2015年），因为N-DBPs的前体可以被强氧化的自由羟基自由基（HO·）或硫酸盐自由基（SO4·-）破坏（Buxton等人，1988；Andreozzi等人，1999；Tan等人，2013；Kordkandi和Forouzesh，2014年）。 然而，也有报道称，HO和SO4-都能将有机前体从高分子量（MW）有机物氧化为低MW有机物（Shaw等人，2000；Hammes等人，2006；Xie等人，2013），从而在随后的氯化过程中形成更多的THM（Dotson等人，2010年；Xie等人，2015年）。因此，当AOP在氯化前被导入时，有必要评估C-DBPs和N-DBPs的生成。SO4-比HO-具有更高的氧化电位，在有机污染物的氧化中具有更高的选择性，并且能够实现更好的矿化（Anipsitakis等人，2006；Criquet和Leitner，2009）。SO4·-当过硫酸盐（PS）通过加热激活时可形成（Tan et al.，2013；Deng et al.，2013；Kordkandi and Forouzesh，2014）。 PS在大气温度下的氧化通常是无效的，但提高温度可大大提高SO4·-，从而提高与有机物的反应速率（Huang等人，2002）。如前所述，在夏季，许多热带和亚热带地区的水温相对较高（gt;40℃，因为水温往往与区域气温一致（Livingstone和Lotter，1998年；Schneider和J.Hook，2010年；Chu等人，2016a）。此外，考虑到全球变暖背景下夏季气温将升高，未来热活化预处理所需能耗将有所下降。因此，热活化PS（TA/PS）可以降解CX3R型DBPs的预处理剂，是一种可行的水消毒预处理方法。如上所述，SO4·-可以减少N-DBPs的生成，但在随后的氯化过程中增加C-DBPs的生成，而氯胺化可以减少C·；DBPs，同时增加N-DBPs的生成。因此，将热活化PS预氧化与后氯胺化偶联，可以实现对这些含碳和含氮CX3R型DBPs的整体控制。

本研究的目的是通过比较热活化PS预氧化和后氯胺化（简称TA/PS-NH2Cl）、单独氯化（简称Cl2）和氯化（简称Cl2）的组合，探讨CX3R型DBPs（THMs、HAAs、HALs、HANs、HNMs和HAMs）的形成、形态和毒性的综合控制，单独氯胺化（简称NH2Cl）和热活化PS预氧化和后氯化（简称TA/PS-Cl2）的组合。本研究结果对于以SO4为基础的AOPs的优化设计和CX3R型DBP形成前体的消毒工艺具有重要意义。

2.材料与方法

2.1材料

2.11化学药品

研究了饮用水中三种常见的氯和溴代用品（THMs、HAAs和HALs）。 三氯甲烷（THMs）包括CF、溴二氯甲烷（BDCM）、二氯甲烷（DBCM）和溴仿（BF）。HAA包括二氯乙酸（DCAA）、三氯乙酸（TCAA）、溴氯乙酸（BCAA）和二溴乙酸（DBAA）。HALs包括二氯乙醛（DCAL）、三氯乙醛（TCAL）、溴氯乙醛（BCAL）和二溴乙醛（DBAL）。研究了饮用水中常见的三种N-DBPs（HANs、HNMs和HAMs）的二氯代、三氯代、溴代和二溴代代用品，包括二氯乙腈（DCAN）、三氯乙腈（TCAN）、溴氯乙腈（BCAN）和二溴乙腈（DBAN）。HNM包括二氯硝基甲烷（DCNM）、三氯硝基甲烷（TCNM）、溴氯硝基甲烷（BCNM），二溴硝基甲烷（DBNM）。HAMs包括二氯乙酰胺（DCAM）、三氯乙酰胺（TCAM）、溴氯乙酰胺（BCAM）和二溴乙酰胺（DBAM）。 THMs、HALs、HANs和HNMs的DBP标准购自西格玛·奥尔德里奇（美国密苏里州圣路易斯）。DCAM和TCAM 来自Alfa Aesar（德国卡尔斯鲁厄）、BCAM和DBAM 从CanSyn Chem公司（加拿大多伦多）购买，以及 EPA 552.2 HAA校准混合物由Supelco（St）提供路易，美国）。本研究中所研究的DBPs的详细信息见表S2。过硫酸钠（Na2S2O899.5%）等原料均取自中国上海中药业化学试剂有限公司，除特别注明外均为分析级。所有溶液均在使用Millipore Milli-Q梯度水净化系统（美国Billerica）生产的超纯水中制备。用超纯水稀释次氯酸钠溶液（6%）制备氯溶液。将次氯酸钠以至少1:1.3的次氯酸盐与氨的摩尔比缓慢地添加到冷冻氯化铵溶液中，新制备了预制的一氯胺溶液（Mitch和Sedlak，2002）。在使用余氯比较仪（美国HACH袖珍色度计TM）之前，每天对消毒剂溶液的浓度进行标准化。所有玻璃器皿用10%硝酸溶液浸泡，用超纯水冲洗，最后在105℃的烤箱中干燥。

2.12 水样

原水是从一个典型的中国饮用水处理厂的取水口收集的，该厂的水源水是中国南方典型的水库。收集的原水通过0.45mm玻璃纤维过滤器（美国密理博）过滤至除粪前应满足所需的实际用水特性，然后在4℃下储存不到3天，直至使用。本研究所含原水的水质特征见表S3.原水中含有103mg/L（1.3mM）布罗酰胺，这是影响DBPs形成的一个重要因素（Fabbricino 和Korshin, 2009; Wang 等., 2018),因此，研究了四种不同工艺条件下溴化CX3R型DBPs的形成。

2.2实验步骤

原水用0.45 mm的膜过滤，然后分配到8个40 mL琥珀色玻璃容量瓶中，分别记为1组（G1）、2组（G2）、3组（G3）和4组（G4），每组有两个瓶子。G1和G2分别用Cl2和TA/PS-Cl2处理，G3和G4分别用NH2Cl和TA/PS-NH2Cl处理。为了防止实验过程中的水解，使用2-mM磷酸盐缓冲液将水的pH值调整到6.5plusmn;0.2。

2.2.1 TA/PS工艺

在TA/PS过程中，先在G2和G4中加入0.05mmps，然后在55℃水浴中加热180min，用高温活化PS，生成氧化SO4·- . 0.05mm PS剂量和180min接触时间是我们先前研究证实的最佳条件（Chu等人，2016a）。

2.2.2 氯化

G2和G4经TA/PS处理后，在（25.0plusmn;0.5）C恒温培养箱中，在无顶空、黑暗条件下，对4组进行24小时氯气（am）诱导试验。其他地方的detali报告了该程序（Krasner等人，2007年；Chu等人，2013年）。根据先前的研究（Krasner等人，2004年、2007年；Chu等人，2010年），氯和氯胺的剂量分别确定为方程式（1）和（2）。游离氯的条件是通过添加足够的氯来分解任何自然生成的氨。

加氯量（mg/L）＝3*DOCmg/L 7.6*NH3mg/L 10mg/L （1）

氯胺用量（mg/L）＝3*DOCmg/l （2）

其中DOC是指溶解的有机碳。氯胺是通过添加氨水，然后以一定重量添加氯而产生的，比例为3：1.

2.3 分析方法

综述了有机碳、总溶解氮、溶解无机氮、氯化物、溴化物和溴酸盐的分析方法。溶解有机氮浓度是测定的TDN和溶解无机氮（DIN）的差异。使用气相色谱/电子捕获检测（GC/ECD，QP2010 PLUS，岛津公司，日本）测定THMs、HANs、HNMs和HAMs，而使用气相色谱/质谱仪（GCMS-QP2020，岛津公司，日本）测定HAAs和HALs。总有机卤素（TOX）用TOX分析仪测定（multi X 2500，Analytic Jena，德国）。关于这些DBPs和TOX的分析方法的详细信息见其他地方（Chu 等.，2010，2015；Hou 等.，2018；Ding 等.，2018），并在补充材料和表S4中总结。

2.4 溴代

溴结合因子（BIF）表示溴离子与有机物的结合率。

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