用于高效生活废水处理的两阶段生物燃料电池和厌氧流化床膜生物反应器（MFC-AFMBR)系统外文翻译资料

 2022-09-06 15:31:35

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用于高效生活废水处理的两阶段生物燃料电池和厌氧流化床膜生物反应器（MFC-AFMBR)系统

摘要：生物燃料电池是生活废水处理的未来的发展方向，但是生活废水质量通常不能得到长远而有效的保证。两阶段生物燃料电池和厌氧流化床膜生物反应器（MFC-AFMBR)系统则能对废水进行检查并排出具有最小能源需求的高质量废水。这个联合系统能在环境温度25℃且有机化学需氧量（tCOD）为210plusmn;11mg/L时持续工作50天。两个工艺的总共水力停留时间（HRT）为9小时时，废水的有机化学需氧量（tCOD）可降至16plusmn;3mg/L（去除率92.5%），并且几乎能出去全部的总悬浮固体（TSS,范围在45plusmn;10mg/L至lt;1mg/L）。厌氧流化床膜生物反应器工作于16L/msup2;/h的高渗透通量的容器里超过50天，无需必要且有效的膜清洗或反冲洗。MFC-AFMBR系统运行所需总电能是0.0186kWh/msup3;，远小于生物燃料电池产生的总电能。AFMBR产生的甲烷能源低至0.005kWh/msup3;几乎可以忽略不计。这些结论展现了联合MFC-AFMBR系统可以被用于传统方法上的生活污水初步有效处理，提高废水质量，降低能源需求。

1.介绍

越来越多的人们对于有效废水处理所需的的巨大能源需求的关注，激发了大家对废水作为可再生资源来使用的兴趣。微生物燃料电池（MFCs）正逐步发展为可持续性的能源工业，它可以从废水中产生电能，并且能源再生能抵消废水处理所消耗的能源。在生物燃料电池的空气负极部位，废水中的有机物质被微生物氧化，阳极电子通过电子电路转移至阴极处与氧气结合形成水。氧气被动运输到空气阳极避免了废水经常需要典型活性污泥或好氧膜生物反应工艺的能源密集型的曝气。例如，MFCs具有比传统好氧处理工艺更低的污泥产率，这样可以减少工艺消耗和污泥处理与运输的难度。

在实现发电和去除有机物上，MFCs用于处理生活废水有着不俗的表现。并且继续改进MFCs设计让它的生产配置更适合扩大至更大的系统。MFCs中原料的主要花费也正在减少，例如使用便宜的活性炭作为阴极催化剂。使用MFCs来进行污水处理的一个运行情况还没有被充分解决，那就是达到严格的污水质量要求。在流加培养测试中，MFCs内生活废水充足的COD浓度为23~164mg/L，连续流试验中为60~220mg/L，具体取决于流入的COD浓度、反应器的配置、循环时间或水力停留时间。需要如此高COD的原因之一是因为需要有效去除有机物颗粒，例如MFCs这样的生物反应器和滴滤池比传统的COD去除具有更高的可溶性。因此，后处理或集成流程成为了远期废水处理达到排放标准的必要手段。提升污水的整体处理效果的一个方法是在一个反应堆中用膜基过程集成MFCs。这个方法已被证实既不是膜电生物反应器，也不是电化学生物反应器。尽管使用这种方法的高处理效率已经获得了醋酸的解决和生活废水的测试，能源消耗只能在醋酸用作于底物而生产电能时得到平衡。在生活废水处理上使用MFCs和膜反应器的主要挑战是在减少膜污染的同时获得来自于MFCs产生的高能量。在MFC中应用较短的水力停留时间（HRT）来处理生活废水经常提高能量的产生，但是较短的水力停留时间（HRT）意味着在生物反应器中将有更高的有机物沉淀率，而这将意味着膜污染的增加。膜污染的控制仍然是膜系统在有氧和厌氧系统中应用的主要挑战。在以前的膜基础MFC课题中，膜内部的MFC电池在15天左右被污染，因此这些膜需要经常反复清洗。由于清洗流程带来的高维护成本，可能会限制应用程序集成的MFC和膜生物反应器工艺。

这里提出一种新的方法来获得高质量的废水与低能量需求，是基于在在MFC废水处理后使用第二阶段厌氧流化床膜生物反应器(AFMBR)。AFMBR最近被证明是当被用作厌氧流化床生物反应器(AFBR)的后处理方法来实现高质量的废水的一种有效的方法。在AFMBR中，膜污染通过使用颗粒状活性炭(GAC)作为流化粒子来进行控制，这些粒子可以冲刷膜并减少污染。在流化床使用的颗粒特性很重要，球面塑料粒子已被证明并不像颗粒活性炭一样有效。使用MFC作为主要的处理过程而不是使用AFBR，可能有几个有用的原因。在MFC中，电能能直接产生，而在AFBR电力必须在一个来自沼气的单独的工艺中生产，可能需要清洗和净化去除硫化氢和水,用以提高利用效率。MFC中任何一个部位生成硫化氢都将在MFC中迅速氧化，因为阳极的一个极好的电子供体。与AFBR产生的废水相比，MFC中应该有很少的甲烷，由于阴极氧转移，机物主要是转化为电流或在有氧降解中消耗了。去除可以在这些系统中过饱和的溶解的甲烷来使它在大气中的释放最小化是很重要的，因为它是一种强有力的温室气体。

图1.两级MFC-AFMBR系统：（a）原理图、（b）照片。

（U=第一次逆流MFC，D=第二次顺流MFC）

在这项研究中,我们调查了在环境温度下，使用包含四个MFCs电池和一个AFMBR的两级MFC-AFMBR污水处理系统。有两个单独的线接入AFMBR，在每个流水线(图1)连接着两个MFCs电池串联液压(单独的电路)。使用两个MFC电池串联避免每个MFC中大幅度COD浓度的变化，这样较大幅度COD浓度的变化在电流产生不利影响之前就能表现出来。为了比较两种设计方法，每一对MFC电池有不同的电极配置：一是使用分隔符电极装置（SEA），电极夹在一起，分隔符夹在电极之间来防止短路，并减少氧气在阴极的传输；二是使用间隔电极组件（SPA），电极保持足够接近的同时有足够的空间来避免直接接触（没有使用分隔符）（图S1，支持信息（SI））。最近实验表明，与SEA相比，SPA可以减少处理时间，尽管由于有氧过程中有机物损失而不是电流产生使得SPA中只有较少的能量恢复。处理效率的评估是依据COD和总悬浮固体(TSS)的去除度，能源效率则是通过在连续流动条件下生产和需求的过程来量化。

2.材料和方法

2.1反应堆和操作

两级MFC-AFMBR系统由四个MFC反应堆和一个AFMBR反应堆组成。MFC的四个反应堆分为两组,每组有两个用相同的电极配置液压连接成一串的MFC反应堆（图1）。单室的空气阴极MFC（130毫升）如前所述28。每个反应堆包含三个阳极刷与铜线外部连接在一起，和一个单级空气阴极。阳极是在使用前30分钟用450°C热处理的钛丝核心的石墨纤维刷(25毫米直径35毫米长度)(Mill-Rose,导师)。阴极（35cm2投影面积）是由湿橡皮碳布（30 wt. % # CC640WP30，燃料电池，Stoneham,MA）与铂催化剂（0.5mg/cm2）在水的一侧和四个聚四氟乙烯扩散层空气一侧。

对于SEA MFCs，阳极刷被削去一半，方向平行于核心，来防止当两个电极都压在分离器上时，其通过分离器的阴极刷毛接触。两层纺织分离器(54%纤维素和46%涤纶,0.3毫米厚度、Amplitude Prozorb,Contec Inc.,斯帕坦堡,SC)被用于SEA反应器来防止短路和减少氧气交换。SPA MFCs不包含分隔符，所以阳极刷的边缘设置为距离阴极表面0.8厘米。

AFMBR(65毫升)由一个长300毫米,直径16毫米聚氯乙烯(PVC)管（美国，塑料集团）包含10克（湿重）的颗粒活性炭（DARCO MRX，10times;30孔，活性炭）作为流化床媒介并支持细菌生长。AFMBR包含一体式模块，有八个200毫米长的氟化聚乙二烯-(PVDF)中空纤维膜（外径2.0毫米,内径0.8毫米,孔隙大小0.1mu;m,Kolon Inc，韩国），膜表面总面积为0.004平方米。底部切断的亨盖特（Hungate）管被黏在PVC管的顶部并与厚丁基橡胶塞（20毫米直径,Chemglass Inc .Vineland新泽西州）密封起来，用于沼气的收集和测量。

MFC用从宾夕法尼亚州立大学的初级澄清池收集的生活废水接种和培养，并以4小时水力停留时间在连续流模式运行。初级澄清池的污水每周收集并在冰箱（4°C）储存以减少COD随时间的改变。在测试期间,一个盛有废水的容器被放在冰桶中来保持冷却以减小其被送入MFC之前的COD降低。当废水被整体流量1560ml/d,每个流线780ml/d的蠕动泵（模型没有。Masterflex 7523 - 7523年,弗农山,IL）转移至反应器底部时在管中加热。废水在液压作用下从MFC反应器上游的顶部流入MFC下游的底部。来自于两个MFC系列的废水被交到使用另一个蠕动泵（如上所述）的AFMBRR中，泵的流量是1560ml/d，产生的水力停留时间是1小时。膜组件的顶端用相同的蠕动泵连接来维持一个来自于AMFBR的16L/m2/h（LMH）恒定的渗透通量。泵是开启10分钟，关闭1分钟，如此循环，这之前显示膜的周期性放松减少跨膜压力（TMP）22。TMP被连续使用真空压力计监控 (Type1490, Ashcroft,Stratford, CT)。颗粒活性炭的流化床被保持与蠕动泵（没有模型，7523-80 Masterflex, Vernon Hills, IL）在170ml/min的设计流速，导致床扩大70minus;80%达到210minus;240毫米的高度。两阶段MFC-AMFBR系统被控制于25℃室温下操作。

图2.MFCs在开始运行后，不同时间时SEA和SPA的能量产生；（a）为开始1个月；（b）为开始5个月。

（U=第一次先于AFMBR的逆流MFC，D=第二次先于AFMBR的顺流MFC）

2.2测量和化学分析

穿过MFC电路中外部电阻的电压使用万用表（型号2700，吉时利仪器公司）测量为每20分钟一次。电流使用欧姆定律（I=U/R）来计算，功率计算公式为P=UI，U是测量电压(V)，R是外部电阻(Omega;)31。参比电极[Ag / AgCl; 200 mV vs标准氢电极(SHE);BASi)插入到MFC反应器的中上部来确定阳极和阴极的电位。通过改变外部电阻从开路到1600，800, 400, 200, 和100 Omega;，一天一个电阻(水力停留时间6小时)，来获得极化和功率曲线。极化曲线通过每个外部电阻的平均电压来获得。铌的效率(CE)计算了CE = Ct /Cthtimes;100%,此处Ct是总库伦，即固定时间内通过的电流量（Ct = Sigma; I Delta;t,此处Delta;t是一个水力停留时间的间隔）；Cth是基于在相同时间内MFC中COD去除量的理论电荷量，用公式Cth = [Fb (CODin minus; CODout) Q Delta;t]/M计算，其中F是法拉第常数，b是每摩尔氧气中的电子交换数，取b=4；CODin 和CODout 是流入和流出COD，Q是流量，Delta;t是HRT时间间隔，M是氧气的分子量，取M=32。

总悬浮固体(TSS)测量使用标准方法(APHA,1998)。总COD(tCOD)和可溶性COD(sCOD) 用标准方法测定(法5220年,哈希公司,Loveland有限公司)。所有进行sCOD测量的样本通过0.45mu;m孔径注射器滤池（PVDF,25毫米大小,Restek公司)来过滤。电导率、pH值在使用探针（Seven-Multi,梅特勒-托利多国际有限公司）取样后立即进行测量。流水线上采样点的化学分析表明在SI(图S2)。AFMBR顶部空间的沼气（200mu;L样本），使用了密封注射器（250mu;L;汉密尔顿Samplelock注射器）采样，用两个气相色谱仪（SRI仪器）对H2，N2，CH4，CO2进行分析，如前所述33。气体的收集和测量直接使用10毫升玻璃注射器(Air-Tite制品有限公司公司,VA)插入AFMBR的顶部来进行。溶解甲烷的测量也如之前描述的一样，通过将液体样本从AFMBR反应器转移至一个血清瓶(6.5毫升,惠顿、Millville新泽西)，瓶子没有任何空气接触和顶部空间，用厚厚的丁基橡胶塞(20毫米直径,Chemglass Inc .)密封。血清瓶中充满液体样本，然后用热压处理来防止产生生物活性。一些液体样品(1.5毫升)后来被这个血清瓶注射器中的N2气体代替。建立气-液平衡后，在室温下摇晃血清瓶6个小时，溶解甲烷的量可以通过瓶子顶部的甲烷测量量来进行反算（细节信息在SI）。所有样本收集和分析一式三份。

图3.电压。MFCs中运行开始后不同时间时的SEA和SPA的阳极电位和阴极电位。1个月时：（a）电压（b）阳极电位（c）阴极电位。5个月时：（d）电压（e）阳极电位（f）阴极电位。（b）中“A”表示阳极，“C”表示阴极。

所有提到的电极电位均使用Ag/AgCl 作为参比电极（ 200 mV 与标准氢电极（SHE）；BASi）

3.1 MFCs的性能

SEA MFCs的启动时间比SPAs的更短。SEA MFCs在3天后产生一个数值为0.59 plusmn; 0.03 V (1000Omega;)的稳定电压，而SPAs

在3天后产生的电压是0.51 plusmn; 0.04 V，并且需要10天的时间来达到0.58 plusmn; 0.01 V的稳定值。稳定电压的产生显示出在连续三天中每日平均电压值的偏差lt; 0.006 V(sim;1%的每日平均电压)。在MFC中独立的流动路径的上游和下游，启动时间没有明显的差异。

SEAs 和 SPAs产生的能量随着时间的推移而改变。基于极化的数据会在一个月后获得，SEA-U MFC产生的最大功率为0.31兆瓦(89 mW / m2,规范化的阴极投影面积35平方厘米)，可以与SPA-U产生的0.33 mW相比（图2）。虽然相同的电流是由两个相同的配置产生，SEA-U阴极性能很好，但是相比于SPA-U的阳极性能却略逊色（图3b和c）。MFCs下游产生的最大功率比上游产生的略低， SEA-D是0.28 mW，SPA-D是0.27 mW (图2)。MFCs下游通常产生比第一个MFCs（图3b）更活泼的阳极电位，可能是由于MFCs下游的电池底物浓度较低(SI Table S1)，这表明，在之前的研究中，较低底物浓度会使阳极电位变得更活泼35。

5个月后， SEA MFCs的最大功率密度相对不变，（SEA-U为0.33 mW ，SEA-D为0.32 mW），在影响tCOD浓度(与1月份224 plusmn;1

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