一氧化二氮生产的数学建模脱氮磷去除过程外文翻译资料

 2022-11-04 16:38:50

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一氧化二氮生产的数学建模脱氮磷去除过程

摘要：脱氮除磷过程经历了多次交替的厌氧/缺氧条件以实现磷酸盐释放和摄取，在此期间可以生产和消耗微生物内部储存聚合物（例如聚羟基脂肪酸酯（PHA））。 PHA转化在脱氮除磷过程中在一氧化二氮（N 2 O）积累中起重要作用。在这项工作中，开发了一个数学模型来描述N 2 O动力学和PHA消耗的关键作用N 2积累脱氮除磷过程中的第一次。在该模型中，使用硝酸盐，亚硝酸盐，一氧化氮（NO）和N 2 O连续地通过反硝化聚磷酸盐累积生物体（DPAO）对PHA的多磷酸盐和四步缺氧生长的四步缺氧存储被用于描述所有潜在的N 2 O积累步骤。开发的模型成功地应用于再现关于N 2 O产生的实验数据，其获自具有不同实验条件的四个独立的脱氮除磷研究报告。该模型令人满意地描述了所有系统的N 2 O积累，氮还原，磷酸盐释放和摄取以及PHA动力学，表明模型的有效性和适用性。结果表明PHA消耗在N 2 O积累中的重要作用，因为在脱氮除磷期间通过使用PHA具有相对低的N 2 O还原速率。

介绍

脱氮除磷是一种成本有效的方法可持续过程实现同时磷和从废水中除氮。 这个过程是基于富集反硝化多磷酸盐积累生物体（DPAO）通过交替的厌氧/缺氧条件。 DPAO能够氧化细胞内聚合物，其在厌氧阶段储存并利用硝酸盐或亚硝酸盐（代替氧）作为电子受体，其提供在缺氧阶段磷吸收的能量。脱氮除磷工艺减少磷吸收所需的曝气显着减少所需的外部碳源脱氮，以及过剩的污泥产量。

一氧化二氮（N 2 O）可以被产生和累积反硝化过程中反硝化的显着中间脱磷过程，其中增加关注由于其强大的温室气体效应及其消耗同温层臭氧的能力。 已有报道在脱氮中N 2 O的产生量磷去除系统的范围为2.3％至21.6％流入氮气负荷。累计N 2 O期间缺氧相将在随后的过程中被除去曝气，有助于显着的N 2 O排放废水处理。 因此，了解N 2 O前体脱氮除磷效果好重视废水的总体碳足迹治疗系统。

DPAO在脱氮磷化反应中的脱氮过程 - phorus去除系统强制利用细胞内存储聚-beta;-羟基链烷酸酯（PHA）作为碳源，其在调节方面是限速底物微生物生长。 PHA的降解性质较慢可能导致基质竞争的四个关键脱硝酶，即硝酸盐（NO 3 - ）还原酶（Nar），亚硝酸盐（NO 2 - ）还原酶（Nir），一氧化氮（NO）还原酶

（Nor）和N 2 O还原酶（Nos），在四个步骤中脱硝（从NO 3 - 到N 2经NO 2 - ，NO和N 2 O）这可能潜在地导致中间体积累（例如，N 2 O）。 Schalk-Otte等人报告增加脱氮产生的N 2 O与开​​始一致的COD消耗。 Li et al观察溶解的N 2 O浓度在PHA存在下单一碳源减少四倍，当醋酸盐时添加。Zhou et al也建议降解PHAs可能导致N 2 O积累。这些结果表明PHA利用可能在N 2 O中发挥重要作用在脱氮除磷期间的生产处理。

材料和方法

模型开发。脱氮磷去除过程经历频繁交替的厌氧/缺氧条件以实现磷酸盐释放和摄取。这个过程中，易生物降解的底物储存在DPAO使用在其间产生的能量形式的PHA在厌氧条件下释放多磷酸盐。在随后的缺氧条件下，DPAO摄取磷酸盐以多磷酸盐的形式使用能量获得了DPOA的缺氧生长对存储的PHA。本文开发的模型考虑了四步（从NO 3 - 到NO 2通过NO 2 - ，NO和N 2 O）缺氧磷摄取和四步缺氧生长对PHA的影响描述所有潜在的N 2 O积累步骤脱氮除磷工艺。

开发的模型合成所有这些相关反应并描述了四个生物量组之间的关系，DPAO（XDPAO），PHA（XPHA），多磷酸盐（XPP）残余惰性生物质（X I）和七种可溶性化合物，磷酸盐（S PO 4），NO 3 - （NO 3），NO 2 - （S NO 2），NO（NO NO），N 2 O（S N 2 O），N 2（S N 2）和易分解性基板（Ss）。的单位对于所有含氮物质为g-N m -3，对于所有含氮物质为g-P m -3磷物种，g-COD m -3为其他化合物。三组生物过程（见表S1和S2中的表格支持信息（SI）的动力学和化学计量矩阵），即厌氧的X PHA的储存（方法1），X PP的缺氧储存（方法1）2-5）和X DPAO在X PHA上的缺氧生长（过程6-9），后两者被建模为四个连续的反硝化过程从NO 3 - 到N 2通过NO 2 - ，NO和N 2 O与个体反应特异性动力学。此外，缺氧内源性呼吸DPAOs（过程10-13）和裂解内部储存化合物（聚磷酸盐和PHA，也包括方法14-21）。表S3中的SI列表所使用的所有参数的定义，值，单位和来源在开发模型中。

模型评价的实验数据。实验来自四个不同操作条件的病例数据14-16,27研究脱氮过程中的N 2 O动力学磷去除用于测试预测能力的发达模式。

情况I：在22plusmn;2℃下，在密封的实验室 - （SBR）废水主要含有醋酸盐和磷酸盐。 的SBR在交替的厌氧（90分钟）/缺氧下操作（210min，初始N-NO 3 - 浓度为50-60mg N / L）条件。 用此进行两个批次实验在两个2.4-L密封间歇反应器中在不同的厌氧条件下培养反应时间，即90分钟（批料I）和120分钟（批料II）分别。 两者的缺氧反应时间相同间歇反应器，即210分钟，通过加入KNO 3溶液引发得到约55mg N / L的初始N-NO 3 - 浓度。定期对NO 3 - ，NO 2 - ，PO 4 3-，PHA，和N 2 O分析。

情况II：DPAO在20plusmn;1℃下在密封的环境中驯化实验室规模的SBR饲喂合成废水主要含有乙酸盐，丙酸盐和磷酸盐，并在下操作交替的厌氧（120分钟）/缺氧（210分钟）条件。厌氧阶段完成后，加入KNO 3溶液加入以引发缺氧阶段，初始N-NO 3 - 浓度为50plusmn;5 mg N / L。 两个批次试验在具有厌氧反应的两个封闭反应器中进行时间分别为90分钟（批次I）和150分钟（批次II）在恒定缺氧（初始N-NO 3 - 浓度为50mgN / L）反应时间为210分钟。 NO 3 - ，NO 2 - ，PO 4 3-，PHA和N 2 O。

情况III：DPAO在密封的25-30℃下培养实验室规模的SBR饲喂合成废水主要含有醋酸盐和磷酸盐并在交替下操作厌氧（90分钟）/缺氧（210分钟，初始N-NO 3 - 浓度为35mg N / L）条件。 稳态将该培养物的循环谱用于模型评价在脱氮磷期间N 2 O积累的术语去除。 此外，在a中进行一次分批试验密封反应器，其循环条件相同操作。 定期对样品进行NO 3 - ，NO 2 - ，NO - PO 4 3-，PHA和N 2 O分析。

情况IV：在密封的24plusmn;1℃下富集DPAOSBR饲喂合成废水主要含有乙酸盐，丙酸盐和磷酸盐，并在交替下操作厌氧（90分钟）/缺氧（180分钟，初始N-NO 3 - 浓度为40mg N / L）条件。 两个批次测试在进水COD浓度为240 mg / L时进行（批料I）和400mg / L（批料II）在1.4L间歇反应器中，分别使用与SBR相同的条件操作。 定期对样品进行NO 3 - ，NO 2 - ，NO - 和PO 4 3-分析。 溶解的N 2 O浓度使用N 2 O微传感器（Unisense，丹麦）。

测试模型的预测能力。开发的模型包括27化学计量和动力学参数在SI中的表S3中概括。约21个这些模型参数值在以前已经很好地建立学习。因此，直接采用这些文献值参数（SI表S3）。 NO还原相关参数超出了测量的能力，因为NO在给予其毒性的任何试验中不加入或测量菌。事实上，NO减少通常由细菌优先避免其毒性;因此，在该模型中使用来自文献的相对高的mu;DPAO3值和低K NO值S3），以确保在所有情况下没有NO的积累。的剩余的四个参数，即厌氧的速率常数存储X PHA（q PHA），DPAO对硝酸盐的缺氧生长速率（mu;DPAO1），DPOA对亚硝酸盐的缺氧生长速率（mu;DPAO2）和DPOA对N 2 O（mu;DPAO4）的缺氧生长速率控制N 2 O积累的关键参数使用实验数据校准（S1表S3）。

通过最小化的和来估计参数值测量数据之间的偏差的平方使用嵌入的正割方法的模型预测AQUASIM 2.1d。 对于每种情况，首先校准模型与一组实验数据，然后通过验证其他组的N 2 O生产的模拟实验数据（不用于模型校准）与获得最佳拟合参数值。 所有参数估计四个案例研究列于表1。

结果

案例一的实验数据模型评价。该模型首先被校准以描述实验数据从案例I中的批次I。预测的硝酸盐，亚硝酸盐，N 2 O，PO 4 3-和PHA剖面与建立的模型如图1A和1B所示，连同实验结果。 90分钟后厌氧磷酸盐释放和PHA储存，加入硝酸盐以引发脱氮磷在缺氧期通过DPAO储存的PHA摄取。N 2 O开始逐渐增加，与之相伴从硝酸盐还原中亚硝酸盐的积累（图1A）。之后，N 2 O没有显示显着变化（约2mg-N /L），与相对稳定的亚硝酸盐浓度一致由于在剩余时间内PHA不可用（图1A和B）。我们的模型捕获所有这些趋势相当好。这些模拟之间的良好协议和测量数据支持开发的模型适当捕获N 2 O动力学之间的关系，氮还原，磷酸盐释放和摄取，和PHA情况I的批次I的周转量。校准的参数值给出最佳模型拟合的实验数据列于表1。

开发模型和校准参数集（表1）进一步测试它们预测N 2 O的能力情况I的另一数据集中的动力学，即，在a下的批次II较长的厌氧反应时间（120分钟）。 该模型预测和实验结果如图所示1C和1D。 验证结果表明该模型预测与NO 3 - ，NO 2 - ，NO - N 2 O，PO 4 3-和PHA浓度实验，支持开发的有效性模型。

案例二的实验数据模型评价。从案例II获得的实验结果也用于以NO 3 - ，NO 2 - ，N 2 O，PO 4 3-和PHA动力学方面评价所开发的模型。在这种情况下，来自批次I（图2A和2B）的实验数据用于获得关键与脱氮除磷期间N 2 O积累相关的动力学参数值（mu;DPAO1，mu;DPAO 2和mu;DPAO4），并且所得到的参数值用于模拟与另一数据集比较的曲线（批次II，图2C和2D）作为验证。为了简化校准过程，与情况I中使用的相同的参数值q PHA在没有任何进一步校准的情况下使用。的值这种情况下的估计参数列于表1中如图2所示，NO 3 - ，NO 2 - ，PO 4 3-和PHA动力学与病例I相似，除了具有较高的N 2 O积累（约7.6mg-N / L）。该模型合理地捕获了这些趋势好。此外，略高的N

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