污泥来源的生物炭对Pb2 吸附机理的相对分布外文翻译资料

 2022-11-04 16:56:56

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污泥来源的生物炭对Pb2 吸附机理的相对分布

摘要

通过对污泥生物炭（SDBC）吸附铅的能力和机制进行研究，确定用SDBC处理含金属的酸性矿山废水（AMD）是可行的。结果发现，来源于污水污泥热解处理的生物炭能有效地去除初始pH值为2、3、4和5的酸性溶液中的Pb 2 ，去除能力分别为16.11、20.11、24.80和30.88 mg/g。铅的吸附过程是拟二级动力学过程，并且pH值越高，进行得越快。此外，无机矿物组成和SDBC有机官能团对Pb 2 的去除机制的相对贡献是在pH值为2-5时定量研究的。结果表明，Pb的吸附主要涉及有机羟基和羧基官能团的相互协调。根据pH的不同，吸附量占总吸附Pb 的38.2-42.3%。此外，矿物表面的共同沉淀或复合体占57.7-61.8%，同时导致大量的Ca 2 和Mg 2 在吸附过程中释放。在初始pH 为5的条件下，XRD和SEM-EDX证实，在负载Pb的SDBC上仅观察到以5PbO·P 2 O 5·SiO 2（磷酸铅硅酸盐）形式存在的新沉淀物。FT-IR证明Pb 2 与羧基和羟基官能团发生配位，并且游离羧基的贡献显著，为26.1％至35.5％。这项研究的结果可能表明：应用SDBC是从酸性溶液中去除金属污染物的可行策略。

1.介绍

污水污泥或生物固体是废水处理过程中的副产品。目前，中国的污水处理厂（WWTP）每年生产超过2500万吨的污水污泥（含水率80％），给水厂所有者和当地政府带来了巨大的环境负担。与目前的填埋、焚烧或直接农业利用（Hwang等，2007）相比，热解可能是一种潜在的、有希望用于污泥处理的方法，但又可能经常引起二次污染问题。热解过程倾向于减少生物固体的体积、消除病原体，并将有机物改变为生物燃料、生物油和生物炭（Domıguez等人，2006）。从污水污泥热解得到的产物即生物炭，富含碳元素和营养物质，具有大量的可交换阳离子和表面吸附位点，被证明可有效地从污水中去除污染物（史密斯等，2009）或改善土壤肥力 （Hossain等人，2010，2011）。因此，污水污泥的热解过程和污泥生物炭（即SDBC）正受到越来越多的关注。此外，重金属（即Pb 2 ）的污染也因为对人类和水生生物产生的不利影响而受到极大的关注。特别是酸性矿山废水（即AMD）中的有毒金属离子，往往成为许多环保组织的研究焦点（Cheng等，2011）。化学沉淀法是通过投加碱（如石灰）从水相中除去这些重金属的一种典型方法。

与此同时，更多的关注往往与高金属含量污泥的处理有关。相比之下，吸附是一种具有特定亲和力、低成本和设计简单等优点的有效技术（Mohammed等，2011）。据报道，由农业或工业副产物制成的吸附剂的吸附过程是一种有希望从水溶液中去除重金属离子的方法，这源于其丰富的来源、低成本和有利的物理化学表面特征（Sawalha等人，2008 ; Iqbal等人，2009）。然而，据我们所知，以前没有过使用SDBC作为吸附剂去除酸性溶液中重金属的先例，并且也很少得到有关于它们的吸附机制的信息。不同于大多数传统的吸附剂(如活性炭或矿物氧化物)，SDBC是具有丰富有机官能团和矿物氧化物的碳化物吸附剂（Singh等人，2010）。特别地，它具有相当的碱度以中和金属废水中的酸性。对不同条件下的SDBC的金属吸附机制的研究，甚至量化将为金属结合、转化或释放提供有价值的见解。因此，目前开展的工作是为了评价SDBC作为成本有效且环境友好的吸附剂材料的应用潜力，该吸附剂材料用于去除初始pH为2.0-5.0的酸性溶液中以Pb 2 作为代表的重金属离子。使用不同的方法，包括等温线和动力学模型，解吸研究和仪器分析，包括XRD，FT-IR和SEM-EDX，对SDBC的Pb2 吸附机理进行了综合研究。此外，在Pb 2 吸附过程中，发现一定量的Ca 2 ，Mg2 ，K 和Na 被从SDBC上释放，这可能是由于静电阳离子交换、表面内层配位的金属交换反应或共同沉淀，如图1所示。 Pb 2 的吸附可能涉及静电引力、具有游离和络合羧基的内层配位化合物、腐殖质中的醇羟基或酚羟基（例如-COOH，-COOMe，-R-OH，-R-O-Me，其中Me表示中心金属原子） 、或粘土矿物和氧化物（如Al / Fe / Mn-OH，Al / Fe / Mn-O-Me）边缘的羟基，以及共沉淀或表面沉淀。在吸附过程中，原始SDBC中的一些碱金属或碱土金属（例如Ca，Mg，K，Na）通过静电效应保留，带有羧基和羟基的内层配位化合物以及沉淀物可以在溶液中被Pb 2 替换。因此，它们的量可以提供有关Pb 2 吸附机制的有价值的、定量的信息。

2.材料与方法

2.1. SDBC的制备和特性

本文中用于热解处理的污泥从中国广州的污水处理厂收集，没有经过任何消化处理。在中试规模的热解厂中，将来自冷凝罐和经脱水处理的污水污泥泵入回转式反应器（直径0.95m，长12.7m，旋转速度4rmp）。首先，将污泥在110-120℃下干燥约2小时，直到没有蒸汽排出，然后在550℃以10℃·min -1的加热速率热解。将该温度在反应器中保持2小时来保持压力稍高于大气压，以确保内部处于惰性状态和均匀的加热条件。每批约100.0kg污泥（含水率80％）被进料到干燥器中会产生13％（质量比）的生物炭。然后将生产的生物炭均质化并筛分，并且仅将直径为0.85-1.0mm的颗粒用于之后的化学分析和分批吸附实验。

2.2分批吸附试验

在Pb的初始浓度为100-1000mg / L的范围内进行吸附实验。这里，为了消除具有隐藏效应的土或碱土金属的潜在释放，不使用电解质溶液。用0.1mol / L的 HCl和0.1mol / L 的NaOH溶液将每种Pb（NO 3）2溶液的初始pH调节至2.0, 3.0, 4.0, 5.0。在转速160rmp恒温往复振荡器中，25℃下，通过不同的初始浓度以4g / L（S / L）的比例添加SDBC ，震荡4小时，作为初步研究表明，SDBC上的Pb 2 吸附在这些操作条件下达到平衡。将混合物在3857个g的相对离心力下离心10分钟，从原始SDBC中分离的Pb 2 和释放的碱金属或碱土金属（例如Ca 2 ，Mg 2 ，K 和Na ）的浓度 通过火焰原子吸收分光光度计（FAAS）（Z-5000，日立，日本）进行分析。为了消除在酸性条件下范德华力和H 附着的潜在影响，将去离子水pH调节至与重金属水一致，研究对应的Ca 2 ，Mg 2 ，K 和Na 从SDBC的释放，作为对照，实验一式三份进行，并使用适当的空白实验。 将载有Pb的SDBC吸附剂（1.0g）分别与作为解吸剂的50ml 1.0M柠檬酸、0.05M EDTA和1.0M HCl混合在250ml锥形瓶中，在25℃下、160rpm恒温往复摇动器中摇动4小时。然后将悬浮液离心，并通过FAAS（Z-5000，Hitachi，Japan）分析上清液的Pb 2 解吸情况。

2.3吸附机制

2.3.1FT-IR，XRD和SEM-EDX表征

进行傅立叶变换红外光谱（FT-IR，Thermo Nicolet IS10光谱仪，Thermo Nicole Corporation，USA）分析以鉴定存在于原始和加载Pb的SDBC上的化学官能团。在FT-IR分析之前，将生物炭样品冷冻干燥24小时后与KBr粉末（1:100）混合，放入玛瑙研钵中研磨并在液压机中压制。获得波数在400-4000cm -1范围内的的红外吸收数据，扫描速率为0.2cm / s。使用装备有石墨单色器的D / Max-IIIA粉末X射线衍射仪（Rigaku Corp.，Japan）检验Pb吸附后化学沉淀物的存在和晶体形态，电压35kV，电流25mA，在5°至60°的角度范围内以0.02°的步长收集图案。 使用Jade 5.0（Material Data，Inc。）的软件鉴定固相。

通过扫描电子显微镜（SEMS-520，Hitachi，Japan）和电子分散X射线分析（EDX-System，INCA 300，Oxford，UK）分析SDBC在Pb 2 吸附之前和之后的表面结构。 使用混合的BSE（背散射电子）与LSE（横向二次电子）信号检测器组合，使EDX系统与SEM耦合。

2.3.2羧基与羟基的掩蔽

羧基（R-COOH）和醇或酚羟基（R-OH）通常被认为是促进重金属和吸附剂表面之间配位的主要基团（Costa等人，2010）。 因此，为了估计它们对SDBC的Pb吸附的贡献，SDBC上的这些官能团以Gardea-Torresdey等人（1990）和Chen和Yang（2006）描述的方法掩蔽 。 每9.0g的SDBC与633ml的含水CH 3 OH和5.4ml 0.1mol / L的 HCl在100rpm磁力搅拌器中连续混合6小时以掩蔽羧基官能团。 通过在3857个g的相对离心力下离心10分钟后从混合物中分离所得的SDBC，然后用去离子水冲洗三次以除去过量的HCl和CH3OH。羟基的掩蔽以类似的方式进行，其中每5.0g SDBC与100ml HCHO混合6小时。 将具有掩蔽官能团的这些SDBC冷冻干燥，并用于Pb的分批吸附实验，操作过程与2.2部分中描述的程序类似。 原始的和掩蔽官能团后的SDBC对Pb的吸附能力的差异直接表明这些官能团对表面络合的贡献，因为先前的研究已经证实掩蔽过程并不改变吸附剂表面上的电荷（Chen和Yang，2006; Chen和Chen，2009）。

然而，所用的这些掩蔽化学药品仅对游离羧基和羟基官能团如-R-OH，-R-COOH有效，而络合基团，如R-O-Me或R-COO-Me、矿物氧化物（游离或金属络合物）的羟基，经常在掩蔽期间不会被掩蔽（Chen和Yang，2006; Chen和Chen，2009）。 这些官能团（-RO-，-COO-或-O-矿物氧化物）中的络合碱土金属（例如Ca，Mg）可以通过交换反应释放到溶液中，因此它们的量可以通过测量 Pb 2 吸附期间溶液中释放的金属量进行估计。

3.结果与讨论

3.1 SDBC的特点

污泥和相应的SDBC的主要性质列于表1中。发现含有铝硅酸盐（含41.93％的SiO2和Al 2O3）的污水污泥具有高达11.36cmol / kg的阳离子交换能力，总有机碳则占干燥污泥的5.5％。热解处理后，污泥的pH从5.30增加到7.47，这与先前的研究一致（Hossain等，2011）。通过经报道的Park和Batchelor（2002）的方法测定SDBC的酸中和能力（ANC）为每95kg可中和一吨 H2SO 4，这表明酸性溶液具有良好的缓冲效果。 SDBC中的总磷含量为2.4％（24,000mg / kg），这主要是由于在A / A / O废水处理过程中的生物除磷，这也似乎有利于通过沉淀除去金属（Ryan等，2001）。

此外，SDBC本身含有一定量的重金属，如锌（1400mg / kg），铜（536mg / kg），铅（107mg / kg）和镍（76.5mg / kg）（表1） 。然而，它们在标准TCLP试验（lt;0.01mg / L）的提取物中的不可检测水平表明，这些金属在热解期间有效地稳定，这与Hossain等人的发现一致。 （2010）。因此，这些生产出的SDBC适用于可忽略的具有有毒金属浸出风险的情况。

3.2.不同pH下SDBC对Pb的吸附

在初始pH 为2.0,3.0,4.0和5.0时，SDBC上Pb 2 的平衡吸附容量分别为16.11plusmn;1.19mg / g，20.11plusmn;0.08mg / g，24.80plusmn;0.16mg / g和30.88plusmn;0.95mg / g 。尽管在中等酸性或中性条件如pH 5下，SDBC的Pb 2 吸附能力可能低于一些商业吸附剂（即活性氧化铝和热改性二氧化硅），但在酸性pH下其容量与它们相当，这是由于其自身的高碱度。（由Naiya等人得出结论，2009）。事实上，在Pb吸附过程中溶液中的pH监测器也显示溶液中的pH值分别从初始的2.0,3.0,4.0和5.0分别逐渐增加到3.4plusmn;0.06,4.3plusmn;0.09,5.2plusmn;0.14,5.7plusmn;0.15， 4小时后达到平衡。因此，考虑到低成本和缺乏具体的活化过程，SDBC可以用于化学吸附。主要由内层配位和沉淀主导SDBC上的Pb 2 吸附。同时还有静电离子交换的作用，但可能作用相当微小，通常认为这个过程在几分钟内达到平衡（Zhang和Lo，2006）。如图所示。如图2a所示，较低pH下的 k 1大于较高pH下的k1，表明在较低pH下Pb吸附得更快。这可能是由于较低pH下化学吸收速率的限制相对较低。然而这些发现似乎互相矛盾，因为pH的增加通常有利于内层配位和沉淀过程（Roberts等人，1999）。如图2a所示，在不同pH下的 Pb

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